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Gelernt hat Theodor Brün das „Radieren“ bei Professor Peter Halm in München, dem berühmtesten Lehrer für diese Art des „Zeichnens auf Kupferplatten“.
Ähnlich wie die Zeichnungen waren die Radierungen wegen ihrer Herstellung prädestiniert für die Arbeit in der freien Natur. Im Grunde konnte selbst ein starker Regen nichts verderben, und zu starke Sonneneinstrahlung ließ sich schon mal vermeiden. Deshalb sind fast alle Radierungen Landschaftsradierungen, die in der freien Natur entstanden. Nur einige wenige sind als Blick aus einem Fenster gezeichnet (Bremen 1914, Bäume bei Sudbrack in Emst nach 1918, Hamburg 1951) oder im Zimmer ( Porträtradierungen 1918 ff).
Nach dem 1. Weltkrieg 1918 entstanden zahlreiche Selbstportraits als Radierungen, einmal war das Material (kleine Abmessungen) noch zu bekommen, andererseits war das Selbstportrait einfacher zu machen als das nach einem Modell, welches bezahlt werden mußte, und zum dritten war die Frage der Farben vermeidbar. Es gab so gut wie keine zu kaufen. Deshalb wurden auch die bereits im Kriege verwendeten Techniken: Tuschzeichnungen, Bleistiftzeichnungen und Radierungen in der Nachkriegszeit weitgehend beibehalten.
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